第一性原理预测声子性质与晶格热导率中的不确定性量化

我们提出一个框架，用于量化在使用密度泛函理论（DFT）计算原子力常数来预测声子性质与热导率时，因交换关联（XC）泛函选择所带来的不确定性。首先将 BEEF-vdW XC 泛函的能量集成能力用于确定原子间力常数的集成集合，随后将其作为晶格动力学计算与玻尔兹曼输运方程求解的输入。该框架应用于同位素纯硅。我们发现不确定性估计界定了其他 XC 泛函与实验对性质（如声子色散、比热、热导率）的预测。我们区分了与预测热导率相关的性质[例如横向声学支声速（$R^2=0.89$）与平均 Grüneisen 参数（$R^2=0.85$）]和不相关的性质[例如纵向声学支声速（$R^2=0.23$）与比热（$R^2=0.00$）]。我们发现热导率集成预测的差异与平均自由程在 $100$ 至 $300$ nm 之间的声子行为相关。该框架系统考虑了声子计算中的 XC 不确定性，每当怀疑 XC 泛函选择影响物理解释时都应使用。