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取向单晶中宏观对齐杂并苯的三重态对自旋特征

化学物理 2022-08-10 v1 原子与分子团簇

摘要

单线态裂变的光驱动过程产生耦合的三重态对(TT),其具有根本上有趣且潜在有用的性质。五重态 5TT0 子能级对量子信息尤为有趣,因为它高度纠缠、可用微波脉冲寻址,并可用光学技术探测。先前关于模型哈密顿量和非绝热跃迁理论(称为 JDE 模型)的理论工作已确定,若满足某些条件,该子能级可被选择性占据。其中最困难的之一是,发生单线态裂变的二聚体内分子必须具有彼此平行且平行于外加 Zeeman 场 B0 的主磁轴。在此,我们展示了对一种新型并四苯并噻吩化合物单晶样品的时间分辨顺磁共振(TR-EPR)光谱,该样品具有以此方式对齐的二聚体阵列,并安装为可控制场相对于分子轴的取向。观察到的成对 TT 与未成对(T+T)三重态中的自旋子能级布居与 JDE 模型的预测一致,包括在 z||B0 时优先形成 5TT0,但有一个 caveat——两个 5TT 自旋子能级几乎没有布居。这可能是由于在所研究 TR-EPR 场范围内 5TT 与 3TT 流形之间的交叉,与通过监测不同磁场下的光致发光确定的三重态间交换能一致。

关键词

引用

@article{arxiv.2203.02561,
  title  = {Triplet-Pair Spin Signatures from Macroscopically Aligned Heteroacenes in an Oriented Single Crystal},
  author = {Brandon K. Rugg and Kori E. Smyser and Brian Fluegel and Christopher H. Chang and Karl J. Thorley and Sean Parkin and John E. Anthony and Joel D. Eaves and Justin C. Johnson},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2203.02561},
  year   = {2022}
}