三角失真驱动的VX₃ (X = Br 和 I) 物质的基态研究

过渡金属卤化物 V$X_3$ ($X$ = Br 和 I) 因其层相关磁性和可调电子态，已成为二维自旋电子器件和量子应用的热门候选材料。然而，针对其基态电子结构的实验研究仍寥寥无几。本文采用高分辨率共挨性非弹性X射线散射 (RIXS) 结合配体场多极子计算，对 V$X_3$ 进行了全面调查。RIXS 光谱揭示了明确的 $dd$ 和电荷转移激发态，使我们能够精确确定电子结构参数，包括晶体场分裂、三角失真以及Racah参数。所确定的参数呈现出明显的变化，表明从 Br 到 I 的共价性不断增加。三角失真参数 $\Delta_{D_{3d}}$ 在 VBr$_3$ 中的值为 -0.096 eV，在 VI$_3$ 中的值为 0.07 eV，显示出两种化合物之间的符号相反，这与实验RIXS数据表现良好一致。集群模型计算得到高自旋 V$^{3+}$ $(S = 1)$ 配置，在 VBr$_3$ 中为 $e'^2_g$ 基态，在 VI$_3$ 中为 $e'^1_ga^1_{1g}$ 基态，分别与三角拉伸和压缩相符。我们的研究提供了V$X_3$ 低能电子结构最完整的实验表征，为基于钒卤化物的二维磁性和自旋电子材料的设计提供了宝贵的洞见。