迈向精确的免轨道模拟：非相互作用自由能密度泛函的广义梯度近似
化学物理
2020-02-19 v1 材料科学
摘要
对于免轨道（orbital-free）{\it ab initio} 分子动力学，特别是在极端热力学条件下的系统，我们提供了首个适用于赝势的广义梯度近似（GGA）泛函，用于非相互作用自由能。这是通过对我们近期 LKT 基态非相互作用动能 GGA 泛函（Phys. Rev. B \textbf{98}, 041111(R) (2018)）进行系统的有限温度推广实现的。我们首先通过对晶态铝和硅的静态晶格计算来测试新泛函的性能。然后，我们将氘的状态方程结果与路径积分蒙特卡洛以及常规的（轨道依赖的）Kohn-Sham 结果进行比较。新泛函记为 LKTF，优于先前最佳的半局域自由能泛函 VT84F（Phys.\ Rev.\ B \textbf{88}, 161108(R) (2013)），并提供略快的模拟。我们还讨论了由基态免轨道动能泛函推广得到的非相互作用自由能泛函中动能与熵贡献辨识的微妙之处。
引用
@article{arxiv.2001.10602,
title = {Towards accurate orbital-free simulations: a generalized gradient approximation for the non-interacting free energy density functional},
author = {Kai Luo and Valentin V. Karasiev and S. B. Trickey},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.10602},
year = {2020}
}