拓扑化学还原驱动的brownmillerite单斜面薄膜的晶体场激发
材料科学
2025-03-14 v1 强关联电子
摘要
拓扑化学还原锰单斜面氧化物提供了发现新现象（如超导无限层镍酸盐和极化金属）的强大方法，通常伴随着多价态和/或过渡金属复杂晶体场的出现。然而，了解这些还原系统在自旋和轨道分辨水平上晶体化学、电子结构与物理性质之间的复杂相互作用仍然困难。本文结合X射线吸收光谱、共挨性X射线散射(RIXS)和密度泛函理论计算，揭示了brownmillerite La0.67Ca0.33MnO2.5薄膜中的拓扑化学金属-绝缘相转变和轨道特异性晶体场激发。我们发现Mn价态主要为Mn2+/Mn3+，并确定了八面体和四面体位点的对应比例，从而有效减弱了Mn-O杂化，相对于母体单斜面相。结果显示，La0.67Ca0.33MnO2.5薄膜表现出反亚磁性绝缘基态。此外，通过对选取的单价态单斜面氧化物（具体为MnO、LaMnO3和CaMnO3）进行RIXS测量，结合轨道和自旋分辨的态密度计算，我们确定了八面体和四面体配位的Mn2+/Mn3+离子的dd激发，直接将微观电子结构与宏观磁/电性质相联系。
引用
@article{arxiv.2503.10373,
title = {Topotactic Reduction-Driven Crystal Field Excitations in Brownmillerite Manganite Thin Films},
author = {Feng Jin and Shiyu Fan and Mingqiang Gu and Qiming Lv and Min Ge and Zixun Zhang and Jinfeng Zhang and Jingdi Lu and Taehun Kim and Vivek Bhartiya and Zhen Huang and Lingfei Wang and Valentina Bisogni and Jonathan Pelliciari and Wenbin Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.10373},
year = {2025}
}