氢键与范德华键合液体中的时间尺度耦合
软凝聚态物质
2022-04-15 v1
摘要
基于五种不同的响应函数，研究了 1,2,6-己三醇（一种具有微弱次级贡献的氢键液体）与 2,6,10,15,19,23-六甲基二十四烷（角鲨烷，一种具有显著次级弛豫过程的范德华键合液体）的结构弛豫时间尺度的耦合行为。结构弛豫的时间尺度由所研究的每个响应函数的峰值频率倒数导出。对于 1,2,6-己三醇，时间尺度指数是温度无关的，而角鲨烷中观察到时间尺度解耦，与文献一致。对角鲨烷数据采用了一种替代评估方法，从末端弛豫模而非峰值位置提取时间尺度，此时尽管角鲨烷具有强烈的次级弛豫贡献，也发现了温度无关的耦合。有趣的是，这两种液体中观察到完全相同的响应函数特定时间尺度排序，这也与此前报道的简单范德华键合液体的观察结果一致 [Jakobsen \textit{et al.}, J. Chem. Phys. \textbf{136}, 081102 (2012)]。该时间尺度排序基于以下响应函数，从快到慢动力学为：剪切模量、体积模量、介电常数、纵向热膨胀系数和纵向比热。这些发现表明不同响应函数的时间尺度间存在普遍关系，并且由于分子间相互作用显然起次要作用，提示结构弛豫过程具有相当通用的性质。
引用
@article{arxiv.2103.01181,
title = {Time-scale coupling in hydrogen- and van der Waals-bonded liquids},
author = {Lisa A. Roed and Jeppe C. Dyre and Kristine Niss and Tina Hecksher and Birte Riechers},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.01181},
year = {2022}
}