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难以捉摸的分子反应的时间分辨成像:乙腈中的氢漫游

化学物理 2023-07-04 v2 原子与分子团簇

摘要

漫游被提出作为一种可能导致分子解离的机制,其中碎片在完全分离前可在相对较大的分子间距离上彼此绕行。漫游时有充足时间发生其他过程,从而导致新分子化合物的形成。由于漫游碎片的中性特征,它们遵循相当不确定的轨迹,因而使其识别与系统研究复杂化。在此,我们时间分辨地解析了 H2H_2 从电离乙腈 CH3CNCH_3CN 中的漫游。利用强飞秒红外辐射结合符合库仑爆炸成像,我们可直接重建漫游 H2H_2 的动量,从而获得漫游的明确实验特征以及底层分子动力学的运动学完整图像。随后,部分中性 H2H_2 分子在几百飞秒内通过质子转移形成 H3+H_3^+ 离子(天体物理学中的重要阳离子)。借助量子化学计算,我们可完全确定这一独特解离过程如何发生。

关键词

引用

@article{arxiv.2303.04916,
  title  = {Time-resolved imaging of an elusive molecular reaction: hydrogen roaming in acetonitrile},
  author = {Debadarshini Mishra and Aaron C. LaForge and Lauren M. Gorman and Sergio Díaz-Tendero and Fernando Martín and Nora Berrah},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2303.04916},
  year   = {2023}
}