超快光异构化动力学的time-resolved高次谐波谱研究
化学物理
2018-12-05 v1 原子与分子团簇
摘要
我们报道了首个针对成键化学反应的time-resolved高次谐波谱（TR-HHS）研究。我们探究了 1,3-环己二烯（CHD）的高次谐波信号的瞬态变化，该分子在光激发下发生开环并异构化为 1,3,5-己三烯（HT）。通过将谐波产额的变化与因异构化引起的分子电离能和振动频率的变化相关联，我们发现由 3.1 eV 光子的双光子吸收所产生的 CHD 电子激发态在 80 fs 内几乎完全弛豫到具有振动激发的 CHD 电子基态。随后，该分子在激发后约 400 fs 突然异构化为 HT，即发生开环。本结果表明，能够同时追踪电子与核动力学的 TR-HHS 是揭示超快光化学反应的有力工具。
引用
@article{arxiv.1711.03283,
title = {Time-resolved high-harmonic spectroscopy of ultrafast photo-isomerization dynamics},
author = {Keisuke Kaneshima and Yuki Ninota and Taro Sekikawa},
journal= {arXiv preprint arXiv:1711.03283},
year = {2018}
}
备注
25 pages, 7 figures