液体和水溶液中重散射电子波包的阿秒分辨探测
化学物理
2025-10-03 v2 原子与分子团簇
原子物理
光学
摘要
液体中的高次谐波光谱学（HHS）有望在化学和生物过程的天然环境中实时获取超快电子动力学信息。尽管电子重散射已被确立为液体中高次谐波产生（HHG）的主要机制，但解析其背后的电子动力学仍然难以实现。在此，我们展示了对重散射电子波包的阿秒分辨测量，将高次谐波光谱学从纯液体拓展到水溶液。利用相位控制的二色场，我们观察到最大化偶次谐波辐射的二色延迟与光子能量呈线性关系，在乙醇中得到的斜率为208+/-55 as/eV，在水中为124+/-42 as/eV，后者与从头算模拟结果（125+/-48 as/eV）相符。在水盐溶液中，我们发现了干涉极小值，其出现取决于溶质类型和浓度，源于溶质和溶剂辐射之间的相消干涉。通过测量溶剂和溶质高次谐波产生的相对相位，我们反演出电子渡越时间的变化为113+/-32 as/eV，这与我们的纯液体结果一致。这些发现确立了高次谐波光谱学作为一种强大的阿秒分辨探针，用于研究无序介质中的电子动力学，为研究液体和溶液中的能量转移、电荷迁移和质子动力学等超快过程开辟了变革性的机遇。
引用
@article{arxiv.2509.12872,
title = {Attosecond-resolved probing of recolliding electron wave packets in liquids and aqueous solutions},
author = {Angana Mondal and Nicolas Tancogne-Dejean and George Trenins and Sona Achotian and Meng Han and Tadas Balciunas and Zhong Yin and Angel Rubio and Mariana Rossi and Ofer Neufeld and Hans Jakob Wörner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.12872},
year = {2025}
}
备注
20 pages, 11 figures