利用高次谐波谱探测液体中的低能电子散射动力学
化学物理
2023-10-03 v2 原子与分子团簇
原子物理
光学
摘要
高次谐波谱(HHS)是一种具有阿秒固有时间分辨率的 nonlinear 全光学技术，已成功应用于气相和固态的广泛体系。在此，我们将 HHS 拓展至液相，并揭示了该物相的高次谐波产生(HHG)机制。通过在宽波长与强度范围内研究 HHG，我们发现截止能量()在超过阈值强度后与波长无关，并发现 是研究液体的特征属性。我们在一个基于受散射限制至特征长度（与电子平均自由程相关）的电子轨迹的直观半经典模型内解释了这些观测。我们的模型在具有周期性边界条件的液态水超胞以及各种液体的大团簇中，均通过严格的多电子含时密度泛函理论计算得到验证。这些模拟确认了我们的解释，从而阐明了液体中 HHG 的机制。我们的结果展示了一种获取液体中慢电子(10 eV)有效平均自由程的新型全光学途径，该 regime 无法被精确计算触及，但对理解活体组织的辐射损伤至关重要。我们的工作还确立了分辨液体中亚飞秒电子动力学的可能性，这为原生液体环境中化学过程的阿秒光谱学提供了新颖的全光学方法。
引用
@article{arxiv.2203.03617,
title = {Probing the low-energy electron-scattering dynamics in liquids with high-harmonic spectroscopy},
author = {Angana Mondal and Ofer Neufeld and Zhong Yin and Zahra Nourbakhsh and Vit Svoboda and Angel Rubio and Nicolas Tancogne-Dejean and Hans Jakob Wörner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.03617},
year = {2023}
}
备注
30 pages, 24 figures