三维实空间不变量、受阻原子绝缘体与活性催化位点的新原理
摘要
拓扑平庸绝缘体分为两类：原子绝缘体，其 Wannier 电荷中心（WCCs）局域在原子上；以及受阻原子绝缘体，其 WCCs 位于远离原子的位置。后者可展现有趣的表面态，且可能具有比拓扑绝缘体大得多的能带隙，但迄今为止尚未在三维（3D）晶体材料中得到分类。本文中，我们针对具有自旋轨道耦合的 1651 个 Shubnikov 空间群发展了 3D 实空间不变量（RSIs），并通过 RSIs 给出了 3D 受阻原子绝缘体（OAIs）的完整分类。我们将该理论应用于拓扑量子化学网站与拓扑磁性材料网站上的全部材料数据库，获得了自然界中迄今存在的所有 OAIs。我们发现，在 34013 个顺磁与 296 个磁性拓扑平庸绝缘体中，分别有 3383 个顺磁与 30 个磁性 OAIs。它们均在特定的开放边界条件下呈现填充反常，并展现受阻表面态（OSSs）。我们进一步精炼原子绝缘体概念，得到轨道选择的 OAIs（OOAIs），其中体系的 WCC 位于某原子占据的 Wyckoff 位置，但形成不属于该给定原子外层电子的对称表示。由此我们额外获得了 121 个 OOAIs。此外，我们在“原理验证”实验中分析了其中一个 OAI 的催化性质。通过使用 2H-MoS2 单晶作为析氢催化剂，我们直接证明催化活性来源于具有 OSSs 的表面。还将讨论 3D RSIs 与 OAIs 在电化学、不对称催化、超导以及 Josephson 二极管等方面的其他潜在应用。
引用
@article{arxiv.2111.02433,
title = {Three-Dimensional Real Space Invariants, Obstructed Atomic Insulators and A New Principle for Active Catalytic Sites},
author = {Yuanfeng Xu and Luis Elcoro and Guowei Li and Zhi-Da Song and Nicolas Regnault and Qun Yang and Yan Sun and Stuart Parkin and Claudia Felser and B. Andrei Bernevig},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.02433},
year = {2021}
}
备注
12+149 pages, 3+16 figures. The calculations of RSIs for all the 34013 ICSDs of topologically trivial insulators are available at https://www.topologicalquantumchemistry.fr/flatbands/. See also "Obstructed surface states as the origin of catalytic activity in inorganic heterogeneous catalysts", Guowei Li et al