振动吸附-表面 Fano 共振的理论

受近期对量子点上吸附分子催化剂的可见泵-红外探测光谱的启发，我们提出了由量子点激发态内带跃迁与分子吸附体红外振动激发相互作用引起的非平衡振动 Fano 共振的理论。我们的理论表明，电荷转移态可实现分子振动与靠近共振的量子点内带跃迁之间的有效相互作用，从而形成观察到的 Fano 共振的超交换机制。我们采用Perturbative方法处理吸附体-量子点振动相互作用，并构建两个储存库的 Fano 模型，以捕捉 Fano 非对称系数、量子点尺寸以及分子吸附体与量子点之间距离之间的关键实验趋势。我们关注吸附体-量子点系统，但我们的理论结果被证明适用于吸附于具有强中红外电子跃迁材料上的分子通用。