有机材料中动力学超辐射的理论

我们发展了动力学超辐射的理论——即一组初始激发态发射体与单模腔之间的集体能量交换——适用于电子态与振动模式耦合的有机材料。我们考虑了两个模型来描述振动效应：第一，通过系统Lindblad主方程中的纯退相项，将振动视为两能级发射体的马尔可夫浴；第二，通过Holstein–Tavis–Cummings哈密顿量将振动模式直接纳入系统。利用发射体的置换对称性和弱U(1)对称性，我们发展了一种数值方法，能够精确求解最多140个发射体的Tavis-Cummings模型（含局域耗散）。利用该精确方法，我们验证了平均场和二阶累积近似，并用它们来描述宏观数量的发射体。我们分析了平均腔光子数、电子相干性和布洛赫矢量长度的动力学，并表明振动模式耦合的影响超越了简单的退相。我们的结果表明，在振动模式耦合存在的情况下超辐射是可能的；对于负腔失谐，振动耦合甚至可能增强超辐射。我们将腔光子数上升时间相对于腔频率失谐的不对称性，识别为这种振动辅助超辐射的可实验探测的特征。