相分离 La$_{2-x}$A$_{x}$CoMnO$_{6-\delta}$(A = Ba, Ca, Sr; x = 0, 0.5)中的零场冷交换偏置效应

在零场冷交换偏置(ZEB)效应中,即使系统在无外磁场下冷却,单向磁各向异性也会在低温下建立。La$_{1.5}$Sr$_{0.5}$CoMnO$_{6}$ 因呈现迄今报道的最大 ZEB 而突出,而 La$_{1.5}$Ca$_{0.5}$CoMnO$_{6}$ 的交换偏置场($H_{EB}$)小一个数量级。本文中我们展示 La$_{1.5}$Ba$_{0.5}$CoMnO$_{6}$ 也表现出其磁滞回线的显著偏移,其 $H_{EB}$ 值相对于 Ca 和 Sr 掺杂样品居中。为弄清导致此现象的微观机制,这些化合物通过同步辐射 X 射线粉末衍射、拉曼光谱、缪子自旋旋转与弛豫、交流及直流磁化、X 射线吸收光谱(XAS)和 X 射线磁圆二色性(XMCD)进行了研究。母化合物 La$_{2}$CoMnO$_{6}$ 也作为非 ZEB 材料的参照而被研究。我们的结果表明,Ba、Ca 和 Sr 掺杂样品存在少量相分离,且 ZEB 效应与体系结构强相关。我们还观察到混合价态 Co$^{2+}$/Co$^{3+}$ 和 Mn$^{4+}$/Mn$^{3+}$ 在 La$_{2}$CoMnO$_{6}$ 母化合物中已然存在,而 Ba$^{2+}$/Ca$^{2+}$/Sr$^{2+}$ 在 La$^{3+}$ 位点的部分替代导致 Co 平均价态大幅升高,Mn 形式价态轻微增加。由 $L$ 边 XAS 估算的 Co 和 Mn 价态表明所有样品中均存在氧空位(0.05$\leq \delta \leq$0.1)。我们的 XMCD 结果显示掺杂化合物的 Co 磁矩大幅下降,并表明这些样品磁滞曲线的偏移与 Co 和 Mn 间未补偿的反铁磁耦合有关。