结构时域变异性在计算固液界面反射各向异性光谱中的相关性
材料科学
2024-02-08 v1
摘要
在电化学中，反应与电荷转移在很大程度上由固液界面的原子尺度结构决定。然而，由于液态电解质的存在，许多表面科学方法在此无法应用。因此，工作条件下存在的精确微观结构通常未知。反射各向异性光谱（RAS）是为数不多可对固液界面结构进行原位（in operando）研究的手段之一。但 RAS 数据的原子尺度解读，只能通过和计算光谱学对比获得。尽管当前与电化学体系相关的计算 RAS 研究数量仍有限，这些研究迄今未考虑固液界面的动态本质。本工作中，我们结合第一性原理分子动力学与计算光谱学，研究了与水接触的 Au(110) 缺行重构的光谱响应的时间演化。结果显示 RA 光谱时间演化中的显著变化，尤其为理论与实验对比中通常观察到的强度差异提供了阐释。此外，这些发现指出了结构表面/界面变异性之重要，同时强调了 RAS 探测此类动态界面的潜力。
引用
@article{arxiv.2311.04763,
title = {The relevance of structural variability in the time-domain for computational reflection anisotropy spectroscopy at solid-liquid interfaces},
author = {Justus Leist and Jongmin Kim and Holger Euchner and Matthias M. May},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.04763},
year = {2024}
}
备注
15 pages, 5 figures