石墨声子色散关系的再探讨

我们回顾了石墨声子色散关系的计算与测量结果。由于正确考虑了动力学矩阵的长程特性，使用密度泛函理论的第一性原理计算通常与实验数据吻合良好。平面波基组的计算表明，对于面内光学模式，广义梯度近似（GGA）给出的频率比局域密度近似（LDA）低2%，因此与实验符合得更好。动力学矩阵的长程特性限制了仅考虑与少数近邻原子相互作用的力常数方法的适用性。然而，通过将力常数拟合到第一性原理色散关系，我们证明了流行的第四近邻力常数方法对低频模式给出了极好的拟合，对高频模式给出了较好的拟合（最大偏差为6%）。如果额外考虑第二近邻相互作用的非对角力常数，则可以重现高频色散的所有定性特征，且最大偏差减小至4%。我们给出了新的参数，作为石墨烯纳米结构（特别是碳纳米管）声子经验模型计算的可靠基础。