CuInP$_2$S$_6$薄膜基态研究：基于深度势方法

二维铁电（FE）材料CuInP$_2$S$_6$（CIPS）因其在室温下具有垂直铁电性而备受广泛关注。然而，实验与密度泛函理论（DFT）计算在CIPS薄膜的基态方面存在显著差异：实验表明其具有净极化，而DFT预测其为最低能态的反铁电（AFE）态。本文通过结合第一性原理计算和深度势（DP）方法，研究了CIPS薄膜中极化态的稳定性。我们的结果表明，对于厚于双层的薄膜，具有类内AFE排序的内层和两个表面层中类内FE排序的AFE态具有最低的电子能量。该态显著低于均匀FE态。在此基础上，我们发现具有纯类内FE排序的铁电铁电（FiE）态在能量上与AFE态非常接近。利用DP模型，我们计算了CIPS薄膜的声子自由能。对于单层，类内FE排序的声子自由能低于类内AFE排序。这一能量偏好随薄膜厚度的增大而保持。因此，在声子自由能纳入后，FiE态在多层CIPS薄膜中能量上优于AFE态。我们的发现表明，声子熵的纳入在有限温度下使FiE态成为多层CIPS的基态，从而调和了之前实验观察与DFT预测之间的差异。为理解CIPS的FE特性及其在器件中的潜在应用提供了重要洞见。