可极化 SWM4-NDP 水模型的温度响应

在经典分子模拟中引入可极化性有望提高计算机建模的精度和预测能力。以一种直接的方式引入可极化性的一种策略是基于 Drude 粒子：其位移模拟可极化性的虚拟原子。在这项工作中，我们对基于 Drude 的水模型 SWM4-NDP 进行了分子动力学模拟，温度范围从 170 K 到 340 K。我们发现密度最大值位于过冷区域深处，约在 200 K，比实验值低约 80 K。在更低的温度下，发现了非常长的弛豫时间以及密度的新增长。另一方面，直至第二溶剂化层的氢键配位和四面体有序度与 TIP4P/2005 非常相似，后者在重现体相水的密度曲线及其他温度空间性质方面表现优异。这种密度曲线与氢键倾向之间的差异在其他常规水模型中未被观察到。我们的结果表明，虽然 SWM4 模型的简洁性具有吸引力，但其当前的参数化需要改进，以便正确重现环境条件以外的水行为。