简化固态化学屏蔽张量第一性原理计算中的温度效应
材料科学
2014-10-07 v1
摘要
我们利用第一性原理密度泛函理论计算研究了原子振动对固态化学屏蔽张量的影响。在简谐近似水平下，我们使用了蒙特卡洛方法和微扰展开。蒙特卡洛方法准确但计算成本高，而微扰方法计算效率更高但仅为近似。我们发现这两种方法在各向同性位移和屏蔽各向异性方面均具有极好的一致性。零点量子力学核运动的影响在相对较高的温度下仍然很重要：在 500 K 时，它们仍占整体振动贡献的一半左右。我们还研究了非谐振动的影响，发现其对化学屏蔽张量零点校正的贡献很小。我们以氧化镁以及分子晶体 L-丙氨酸和β-天冬氨酰-L-丙氨酸为例说明了这些观点。因此，我们建议在固态化学屏蔽张量计算中纳入温度效应的首选方法是在简谐近似内的微扰展开。这种方法准确且所需的计算工作量比动力学或蒙特卡洛方法小约一个数量级，因此可以常规地考虑这些效应。
引用
@article{arxiv.1408.7041,
title = {Temperature effects in first-principles solid state calculations of the chemical shielding tensor made simple},
author = {Bartomeu Monserrat and Richard J. Needs and Chris J. Pickard},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.7041},
year = {2014}
}
备注
15 pages, 16 figures