温度和 pH 驱动的水溶液中铀酰离子缔合行为

本文探讨了水溶液中铀酰离子的缔合行为。为此，进行了一系列全原子分子动力学模拟。在模拟过程中，监测了参与二聚体和三聚体形成的铀酰离子比例。除比例统计外，还收集了表征二聚体和三聚体缔合体平均存续时间的分布。考虑了影响铀酰缔合的两个因素：温度和 pH。正如预期，温度升高会降低铀酰形成缔合体的能力，从而减少结合比例和存续时间，反之亦然。pH 的影响通过向“中性”溶液中加入 H⁺或 OH⁻离子进行建模。氢氧根离子 OH⁻的加入有利于缔合体的形成，从而增加结合时间和比例。溶液中额外的 H⁺离子则产生相反效应，降低铀酰的缔合能力。我们还对所有观测到的缔合体进行了结构分析，以揭示铀酰离子之间的相对取向。