一种混合价态氮化锡的合成及其可能晶体结构的考量
材料科学
2016-05-04 v1 计算物理
摘要
理论结构预测方法和高通量计算技术的最新进展正在革新热力学稳定无机材料的实验发现。亚稳态材料代表了一个新的研究前沿，因为即便是常见元素的简单二元非基态化合物也可能有待发现。然而，与非平衡薄膜合成和晶体结构预测相关的重大研究挑战依然存在，例如实验样品中的小应变晶体以及基于能量最小化的理论算法。在此，我们报道了一种先前未报道的混合价态二元氮化锡的实验合成与表征，以及理论第一性原理计算。薄膜实验表明，这种新颖材料是缺氮的 SnN，其中锡处于混合 II/IV 价态且具小的低对称性晶胞。理论计算表明，最可能的晶体结构具有空间群 2 (SG2)，与畸变 delafossite (SG166) 相关，其能量比基态 SnN 多晶型高出近 0.1 eV/原子。这一观察结果可通过 SnN 畸变 delafossite 与化学相关的 Sn3N4 尖晶石化合物的结构相似性来合理化，从而为亚稳态材料多晶型生长的原因提供了新颖的科学见解。除了报道简单二元 SnN 化合物的发现外，本文还阐明了一种将广泛先进表征技术与第一性原理性质计算方法相结合，以阐明先前未报道亚稳态材料最可能晶体结构的可能途径。
引用
@article{arxiv.1601.04647,
title = {Synthesis of a mixed-valent tin nitride and considerations of its possible crystal structures},
author = {Christopher M. Caskey and Aaron Holder and Sarah Shulda and Steve Christensen and David Diercks and Craig P. Schwartz and David Biagioni and Dennis Nordlund and Alon Kukliansky and Amir Natan and David Prendergast and Bernardo Orvananos and Wenhao Sun and Xiuwen Zhang and Gerbrand Ceder and William Tumas and David S. Ginley and John D. Perkins and Vladan Stevanovic and Svitlana Pylypenko and Stephan Lany and Ryan M. Richards and Andriy Zakutayev},
journal= {arXiv preprint arXiv:1601.04647},
year = {2016}
}