层状 ScTaN2 的结构稳定性、元素有序性与输运性质

一些三元过渡金属(TM)氮化物被预测可采用层状结构,使其在热电转换与量子材料应用中颇具吸引力。通过物理气相沉积合成 TM 三元氮化物薄膜时,常倾向于形成无序的三维结构,而非所预测的类二维层状结构。本研究聚焦 Sc-Ta-N 体系中的结构相互作用,重点研究 ScTaN2。我们采用两步组合方法,先通过射频(RF)共溅射沉积 Sc-Ta-N 薄膜,再对所得三维结构前驱体进行快速热退火(RTA)处理。对在 1200 \deg C 退火 20 分钟的薄膜进行的同步辐射 GIWAXS 表征显示,在 $x = \text{Sc}/(\text{Sc}+\text{Ta}) = 0.2-0.5$ 的成分窗口内出现了层状结构(P63/mmc)的成核。我们估计化学计量比 ScTaN2 薄膜的长程有序度参数为 0.86,对应反位缺陷占比为 7%。有趣的是,我们发现该结构可在富 Ta 区($x < 0.5$)容纳较大的非化学计量偏离,这通过与近乎等结构的 Ta5N6 化合物形成合金实现,二者存在于同一成分连线(tie-line)上。对 ScTaN2 的输运测量显示其具有近乎不依赖于温度的高载流子浓度($10^{21}$ cm$^{-3}$),提示其为重掺杂半导体或半金属特性。载流子迁移率相对较低(2 K 时为 9.5 cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$),残余电阻率比较小,表明电输运主要由缺陷或无序主导。所测磁电阻表明在低温下存在弱反局域化效应。我们着重强调 ScTaN2 与 Ta5N6 之间的相互作用对稳定层状结构的意义,凸显阳离子有序/无序对潜在可调谐合金的重要性,并提示 ScTaN2 是沿化学计量连线探索电子性质的有前景的平台。