超非并苯的合成与表征

自Clar等人1955年的早期工作以来，并苯（zethrene）及其横向扩展同系物超并苯（super-zethrene）已在溶液相中被深入研究，并作为光学与电荷传输材料被广泛探索。超并苯亦被认为呈现开壳层基态。因此，并苯可作为研究纳米尺度π磁性的模型化合物。然而，由于其高反应活性，它们的合成极具挑战性。本文报道了迄今最大的并苯同系物——超非并苯（super-nonazethrene）——在Au(111)表面上的溶液相与表面联合合成。利用单分子扫描隧道显微镜与谱学，我们表明超非并苯呈现开壳层单重态基态，具有由自旋极化驱动、高达1 eV的电子能隙。我们获得了前沿分子轨道的实空间图像，发现它们对应于单占分子轨道。与开壳层基态的出现一致，高分辨隧穿谱学揭示了超非并苯中的非弹性单重态-三重态自旋激发，其特征为51 meV的强分子内磁交换耦合。平均场与多体微扰理论计算提供了进一步认识。鉴于表面并苯化学的匮乏，我们的结果因此为可进行扫描探针测量的大型开壳层并苯化合物提供了前所未有的研究途径，在分子自旋电子学方面具有潜在应用。