金属表面原子精度构筑的三角形石墨烯纳米片的 triplet 基态揭示

石墨烯在定制的开壳层纳米结构（如 triangulene，一种具有锯齿边缘的三角形石墨烯片段）中可产生较大的磁矩。当前在表面构筑石墨烯纳米系统的方法已能制备原子精度开壳层结构，但对其净自旋的证实至今仍难以实现。在此，我们制备了类 triangulene 石墨烯体系，并证明其具有自旋 $S=1$ 基态。扫描隧穿谱在低温下识别了这些纳米片上未完全屏蔽的 $S=1$ Kondo 态的特征，表明两个自旋之间以铁磁相互作用为主。结合基于平均场 Hubbard 模型的模拟，我们表明该 $S=1$ $\pi$-顺磁性是稳健的，并可通过在自由基位点添加额外 H 原子操控至 $S=1/2$ 态。我们的结果表明高自旋石墨烯纳米片的 $\pi$-顺磁性可在表面存活，为研究石墨烯体系中相互作用 $\pi$-自旋的量子行为打开了大门。