喷雾火焰合成制备 Mg 掺杂高熵 NASICON 型固态电解质对固态 Na+ 电池体相与晶界离子输运的协同增强

全固态钠电池凭借其成本效益和增强的安全性，代表了一种极具前景的下一代储能技术。在固态钠电池的固态电解质中，具有 NASICON 结构的 Na3Zr2Si2PO12 已成为主要候选材料。然而，其体相和晶界区域欠佳的离子电导率限制了其广泛应用。在本研究中，我们展示了一种利用旋流喷雾火焰合成制备 Mg 掺杂 NASICON 固态电解质纳米颗粒的新方法。该方法促进了高效掺杂和均匀混合以实现规模化生产，形成了具有纳米级高熵混合的核壳非 NASICON 结构。值得注意的是，与传统固相反应相比，火焰合成实现的原子迁移距离显著缩短，从而能够进行反应烧结，在后处理过程中保持纳米颗粒的高可烧结性。高温烧结生成了致密的 NASICON 结构固态电解质。其中，Mg0.25NZSP 在室温下表现出 1.91 mS/cm 的最佳离子电导率和 0.200 eV 的活化能。其增强机制可归因于 Mg 进入 NASICON 相以及第二相的形成。低熔点第二相显著改善了晶界接触，从而提高了晶界电导率。该工艺通过单步过程实现了体相和晶界离子输运的同时增强。对不同方法合成的 NASICON 固态电解质的烧结温度和离子电导率进行比较分析表明，火焰合成纳米颗粒凭借其优异的纳米级可烧结性和均匀的元素分布，提供了更优越的性能并降低了后处理成本。