支持 Au 纳米粒子介导的蒸发与随机演化

我们利用自动跟踪技术的原位透射电子显微镜研究了在高温真空退火过程中受支撑的金砷纳米粒子（NP）的行为。\rev{平均每个 NP 的质量损失由一种平坦且几乎无尺度依赖的基片介导蒸发轮廓所主导。}在\rev{这种平均收缩之上，个别 NP 显示出显著的 apparent 生长或收缩波动，NP 体积遵循\rev{类似随机游走的轨迹。}为阐释 ensemble 均值行为与粒子分辨率的变异性，我们发展了一种自洽理论，将基片介导蒸发耦合到通过共享 adatom 场的集体二维奥斯瓦尔德型质量交换中，采用再规范化屏障长度和背景浓度描述。在实验相关的条件下，该理论预测约为无尺度的平均收缩速率，并阐明净质量损失如何抑制经典 coarsening。\rev{在这种确定性漂移之上，我们量化了随机体积轨迹，并用最小 Langevin 描述捕获其波动谱， consistent with intermittent adatom 连接与脱离事件。}此外，我们表征了纳米粒子的横向扩散运动，这是其 coalesce 所致。总体而言，我们的结果表明随机性在纳米尺度上是内在的\rev{且预测受支撑 NP 在早期和中期时间尺度上的演化需要一种统一框架，将基片介导蒸发、集体质量交换和随机波动组合在内。