富勒烯中 Stone-Wales 激活势垒的大幅降低
介观与纳米尺度物理
2011-11-11 v1
摘要
Stone-Wales 转变是导致富勒烯、碳纳米管及其他碳纳米结构生长、转变和融合的关键机制。这些拓扑缺陷也会显著改变碳纳米结构的物理和化学性质。然而，这种转变在热力学上受到极高激活能（富勒烯中约 7 eV）的限制，而氢、额外碳原子的存在或内嵌金属掺杂可降低该激活能。利用第一性原理密度泛函计算，我们表明替代性硼掺杂可大幅降低 Stone-Wales 激活势垒（从约 7 eV 降至 2.54 eV）。这一降幅是迄今报道的所有势垒降低机制中最大的。对键合电荷密度和声子频率的分析表明，硼杂富勒烯中活性 Stone-Wales 位点处及其周围的键弱化是造成这种降低的原因。因此，Stone-Wales 缺陷的形成在此类杂富勒烯中得到促进，并预计会影响其已被提出的 H2 存储性能。这种替代性掺杂也可改变碳纳米管和石墨烯纳米结构中的 Stone-Wales 激活势垒，并催化异构化、融合和纳米焊接过程。
引用
@article{arxiv.1106.4536,
title = {Substantial reduction of Stone-Wales activation barrier in fullerene},
author = {Mukul Kabir and Swarnakamal Mukherjee and Tanusri Saha-Dasgupta},
journal= {arXiv preprint arXiv:1106.4536},
year = {2011}
}
备注
RevTex 4.1, 7 Pages and 7 Figures