自旋交叉材料与框架中多步转变的结构-性质关系与机制

自旋交叉框架和分子晶体表现出迷人的集体行为。这包括具有滞后的多步转变，以及多种多样的高自旋和低自旋金属中心的长程有序模式。从实用和基础的视角来看，理解这些集体行为背后的机制十分重要。我们研究了一个弹性相互作用的简单模型，并识别出三十六种不同的自旋态有序相。我们观察到步数在一到八步之间的自旋态转变。这些既包括尖锐的转变和交叉，也包括完全和不完全的自旋交叉。我们展示了解释这些差异的结构-性质关系。这些关系源于通过键的相互作用是反铁弹性的（偏好具有不同自旋态的金属中心）；而通过空间的相互作用通常是铁弹性的（偏好相同自旋态）。一般而言，具有更长程弹性相互作用的刚性材料会导致具有更多步数和更多样自旋态有序的转变，这解释了为何两者在框架中均很突出。