石墨烯上小氢团簇的结构与稳定性
介观与纳米尺度物理
2015-05-27 v2
摘要
通过密度泛函理论（DFT）计算，研究了吸附在石墨烯上的小氢团簇的结构与稳定性。系统研究了包含最多六个氢原子的团簇——这些团簇要么所有氢原子位于石墨烯片的一侧（顺式团簇），要么氢原子以交替方式位于两侧（反式团簇）。发现最稳定的顺式团簇中，氢原子彼此处于邻位和对位（两个氢位于一个碳六元环内相邻或对角相对的碳位置上），而最稳定的反式团簇中，氢原子彼此处于邻位-反式位置（两个氢位于相邻的碳位置上，但在石墨烯的两侧）。通过优化邻位-反式位置上的氢原子数量，从而优化封闭的、被氢覆盖的碳六元环数量，确定了含有13-22个氢原子的非常稳定的反式团簇。对于顺式团簇，研究了缔合H₂脱附。通常，具有最低活化能的脱附通过对位-顺式二聚体态进行，即涉及团簇中两个位于一个碳六元环内对位位置的氢原子。计算表明，缺乏此类氢对的团簇的H₂脱附通过氢扩散发生，导致对位-顺式二聚体态的形成。对扩散事件的研究显示，扩散能垒对反应能具有很强的依赖性，并且顺式团簇中氢原子数量存在一般的奇偶依赖性。
引用
@article{arxiv.1102.4984,
title = {Structure and stability of small H clusters on graphene},
author = {Zeljko Sljivancanin and Mie Andersen and Liv Hornekaer and Bjork Hammer},
journal= {arXiv preprint arXiv:1102.4984},
year = {2015}
}
备注
11 pages, 11 figures, to appear in Phys. Rev. B