铼基双钙钛矿中通过轨道有序导致的结构与金属-绝缘体转变

铼基双钙钛矿（DPs）表现出结构与金属-绝缘体转变的复杂相互作用。本文中，我们利用密度泛函理论 + $U$ 计算，系统研究了一类铼基双钙钛矿 $A_2B$ReO$_6$（$A$=Sr、Ca，$B$=Cr、Fe）的基态电子与结构性质，这些材料由一个共同的低能哈密顿量关联。我们表明，Re 的在位相互作用 $U$ 诱导了轨道有序（记为 COO），每个 Re 位点具有一个被占据的 $d_{xy}$ 轨道以及 $d_{xz}/d_{yz}$ 之间的 C 型交替，从而导致与实验确定的绝缘体 Sr$_2$CrReO$_6$、Ca$_2$CrReO$_6$ 和 Ca$_2$FeReO$_6$ 一致的绝缘态。轨道有序的 $U_{Re}$ 阈值通过诱导相同 C 型波长（记为 COD）的 $E_g$ 八面体畸变而降低，这作为轨道有序的结构特征；八面体倾斜也降低该阈值。COO 及伴随的 COD 对于 Sr 基材料（即 $a^0a^0c^-$ 倾斜模式）是自发的对称性破缺，而对于 Ca 基体系（即 $a^-a^-b^+$ 倾斜模式）则不是。自旋轨道耦合不会定性改变 COO/COD 的物理性质，但可引起相关的定量变化。我们证明，一组单一的 $U_{Cr}$、$U_{Fe}$、$U_{Re}$ 能够刻画 Sr$_2$FeReO$_6$ 中实验观察到的金属态以及其他三个体系中的绝缘态。我们预测 COO 是 Sr$_2$CrReO$_6$ 中绝缘态的起源，并且伴随的 COD 可能在足够低的温度下被实验观测到（即空间群 P$4_2/m$）。此外，给定我们规定的 $U$ 值，我们表明即使 COD 振幅被抑制（例如由于热涨落），Ca$_2$CrReO$_6$ 中由 COO 诱导的绝缘态仍将存在。