应变Sr$_2$CoIrO$_6$双钙钛矿中的电子重构与电荷转移

在密度泛函理论（DFT）框架内，结合Hubbard $U$项和自旋轨道耦合（SOC）以及对外延薄膜的吸收谱测量，探究了双钙钛矿Sr$_2$CoIrO$_6$（SCIO）在双轴应变下的电子、磁性与光学性质。端元SrIrO$_3$是具有淬灭自旋与轨道矩的半金属，体相SrCoO$_3$是具有2.50和0.13 $\mu_{B}$自旋与轨道矩的铁磁（FM）金属，而双钙钛矿SCIO则呈现为反铁磁莫特绝缘体，Co、Ir平面沿[110]方向反平行排列。Co表现出约$2.35-2.45$的自旋与$0.31-0.45$ $\mu_{B}$的增强轨道矩。最值得注意的是，Ir获得了1.21-1.25与0.13 $\mu_{B}$的显著自旋与轨道矩。轨道占据分析表明，由于Ir中从少数自旋到多数自旋态以及从Ir到Co的显著电荷转移引发了电子重构，标志着Ir$^{4+\delta}$、Co$^{4-\delta}$构型。双轴应变从-1.02%（$a_{\rm NdGaO_3}$）经0%（$a_{\rm SrTiO_3}$）到1.53%（$a_{\rm GdScO_3}$）变化，部分影响$t_{2g}$态的轨道极化，并导致带隙在163至235 meV间非单调变化。吸收系数因从价带到较低窄$t_{2g}$带与较高宽$e_{g}$带的跃迁而呈现双平台特征。包含多体效应，特别是通过求解Bethe-Salpeter方程（BSE）的激子效应，使带隙增大约$\sim0.2$ eV，并改善了关于$\sim 2.6$ eV处第二峰位置与实测谱的一致性。