揭示绝缘体 Sr$_{2-x}$La$_x$CoNbO$_6$ 中的磁相互作用与自旋态

我们研究了 Sr$_{2-x}$La$_x$CoNbO$_6$ ($x=$ 0--1) 双钙钛矿的结构、磁与自旋态转变以及磁热性质。在 $x$ $\geqslant$ 0.6 时由四方相到单斜相的结构转变，以及 (101)/(103) 超晶格反射与拉曼活性模的演化表明 B 位有序度随 $x$ 增强。磁化率数据揭示了在 $x$ $\geqslant$ 0.6 时由弱铁磁(FM)到反铁磁(AFM)有序的转变，其 T$_{\rm N}$$\approx$9--15~K。有趣的是，La 替代因高自旋 Co$^{2+}$ 增加而趋向更绝缘态，而 Co$^{3+}$ 中观察到从高自旋到中/低自旋态的自旋态交叉随 $x$ 变化。我们讨论了系统中复杂磁相互作用与多种 Co 自旋态存在之间的关联。此外，通过温度与场依赖的磁熵变化的详细分析，展示了由 FM 与 AFM 相互作用竞争导致的变磁性质的出现，以及从常规到逆磁热效应的交叉。