固氮酶辅因子FeMoco中的强电子关联
化学物理
2018-05-23 v1
摘要
FeMoco, MoFeSC, 已被证明是固氮酶中氮还原为氨的活性催化位点。理解其电子结构（包括强电子关联）是设计能够在常温下固氮的模拟催化剂的关键。为了定量描述FeMoco的电子结构，预测了从[54,54]到[65,57]的活性空间。然而，使用[54,54]活性空间的单重态波函数方法需要10个变量。在这项工作中，我们系统地探索了定性捕捉FeMoco和两个相关部分MoFeS和FeS中强关联所需的活性空间大小。使用CASSCF和2-RDM方法，我们分别考虑了高达[14,14]和[30,30]的活性空间大小，使用STO-3G、3-21G和DZP基组，并使用分数自然轨道占据数来评估多参考电子关联的水平，检查揭示了对于较小活性空间，单参考和多参考电子薛定谔方程解之间的竞争，以及对于较大活性空间的一致多参考解。
引用
@article{arxiv.1805.08746,
title = {Strong Electron Correlation in Nitrogenase Cofactor, FeMoco},
author = {Jason M. Montgomery and David A. Mazziotti},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.08746},
year = {2018}
}