离子强度循环过程中斯特恩层与扩散层的相互作用
材料科学
2021-06-08 v1 化学物理
摘要
在 pH 5.8 下对熔融石英-水界面进行离子强度转变处理时，实时获取了二次谐波产生振幅与相位测量。结合原子尺度建模，我们识别了斯特恩层中的结构（编码于总二阶非线性极化率 chi(2)tot）与扩散层中的结构（编码于 chi(2)tot 与总界面电势 phi(0)tot 的乘积）之间的关联。chi(2)tot:phi(0)tot 关联图表明，当体相水溶液离子强度变化时，在某些条件（离子强度大变化）下斯特恩层与扩散层的动力学彼此解耦，而在其他条件（离子强度较小变化）下则同步变化。所获得的定量结构与静电信息也揭示了熔融石英上离子强度循环迟滞的分子起源。原子尺度模拟表明接触离子对（相对于溶剂分离离子对）在斯特恩层中起显著作用。这些模拟还指出，即使在 0 M 离子强度下，净水的取向也仅限于距界面最初 2 nm 内，突显水的极化作为非线性光学信号产生的重要贡献者。
引用
@article{arxiv.2106.02893,
title = {Stern and Diffuse Layer Interactions During Ionic Strength Cycling},
author = {Emily Ma and Jeongmin Kim and HanByul Chang and Paul E. Ohno and Richard J. Jodts and Thomas F. Miller and Franz M. Geiger},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.02893},
year = {2021}
}
备注
Pe-edited version, 21 pages main text, 6 Figures, Supporting Information available upon request