气/水界面二阶振动线形的研究
其他凝聚态物理
2018-07-04 v2 化学物理
摘要
我们通过建模探讨二阶与三阶项之间的吸收-色散混合如何在变化的电荷密度和离子强度条件下改变气/水界面的总虚部 chi(2) 响应。为此，我们使用已发表的中性气/水界面的 Im(chi(2)) 和 chi(3) 谱，这些谱或由计算或由实验获得。我们发现，对应于实验测量谱的 chi(2) 总谱线形在界面电荷密度相当于少于单层水分子的 0.005% 时，尤其在 3100 波数至 3300 波数频率区域，包含来自界面 chi(2) 和体相 chi(3) 项的显著贡献。此外，在模拟盐水的条件下考察了短程静态偶极势的作用。我们的结果表明，若气/水界面确实存在表面势，则其在 3200 波数频率范围内可观测的紧密键合氢键网络中以光谱形式显现。
引用
@article{arxiv.1712.09086,
title = {On Second-Order Vibrational Lineshapes of the Air/Water Interface},
author = {Paul Ohno and Hong-fei Wang and James Skinner and Francesco Paesani and Franz M. Geiger},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.09086},
year = {2018}
}
备注
Pre-edited version, 21 pages, 3 figures, supporting information available upon request