自旋无限制线性规模电子结构理论及其在磁性碳掺杂 BN 纳米管上的应用

我们提出了一种将密度矩阵基线性规模电子结构理论扩展到包含自旋自由度的方法。当系统的自旋重数可以预先确定时，针对自旋无限制情况对现有线性规模方法的推广是直接的。然而，在没有计算的情况下，一些复杂系统的自旋重数很难确定，例如许多磁性纳米结构、某些无机或生物无机分子。本文给出一种通用方法来获得开壳态的自旋无限制基态。我们的方法被实现到了线性规模迹校正密度矩阵净化算法中。所用数值原子轨道基底，而不是常用的高斯基底函数。测试系统包括 O2 分子以及磁性碳掺杂 BN(5,5) 和 BN(7,6) 纳米管。通过新开发的方法，我们发现碳掺杂 BN 纳米管上的磁矩之间呈反铁磁耦合。我们的结果表明，线性规模自旋无限制迹校正净化方法在处理大型磁性系统方面非常强大。