自旋依赖的非正交广义Wannier函数及其在线性规模DFT中与PAW和Hubbard校正的集成

我们在线性规模密度泛函理论（LS-DFT）框架内推出自旋依赖的非正交广义Wannier函数（NGWF）形式，该方法在ONETEP代码中实现。传统LS-DFT表示中，两个自旋通道受到统一变分基的约束，这限制了对自旋极化或具有磁有序性系统的准确性。我们的方法允许NGWF为每个自旋通道独立变化，实现对电子密度自旋极化更准确的表征。通过一系列测试案例展示了该方法的有效性，包括二维hBN中的局部磁性缺陷、过渡金属配合物、二维范德华力磁性材料以及体态和纳米簇型钴的铁磁体。在每种情形下，融合自旋依赖的NGWF均导致总能量计算准确性提升、自旋密度局部化改善，并准确预测磁性基态。这种改进在结合DFT+U和DFT+U+J校正时尤为显著。本 work还描述了在LS-DFT框架内结合DFT+U+J与投影增广波（PAW）形式的方法，包括PAW如何参与离子Pulay力，以及在最小跟踪线性响应方法中用于计算模型参数的内在方法。我们的发现表明，自旋依赖的NGWF是线性规模DFT模拟自旋极化材料的关键且高效的进步。