受阻挫烧绿石磁体 Tb$_{2+x}$Ti$_{2-x}$O$_{7+y}$ 中三自旋相互作用诱导的自旋与四极关联

我们研究了在受阻挫烧绿石磁体 Tb$_{2+x}$Ti$_{2-x}$O$_{7+y}$ 中观测到的以调制波矢 $\boldsymbol{k} \sim (\tfrac{1}{2},\tfrac{1}{2},\tfrac{1}{2})$ 为特征的磁偶极关联 $\langle \sigma_{\boldsymbol{Q}}^z \sigma_{\boldsymbol{-Q}}^z \rangle$ 的起源。这一磁短程有序无法通过向量子烧绿石磁体的最近邻赝自旋-$\tfrac{1}{2}$ 哈密顿量添加更远邻交换相互作用来解释。利用基于热纯量子（TPQ）态的经典蒙特卡洛模拟和量子模拟，我们已表明具有 $\boldsymbol{k} \sim (\tfrac{1}{2},\tfrac{1}{2},\tfrac{1}{2})$ 的自旋关联在低温下由形式为 $\sigma_{\boldsymbol{r}}^{\pm} \sigma_{\boldsymbol{r}^{\prime}}^z \sigma_{\boldsymbol{r}^{\prime \prime}}^z$ 的三自旋相互作用诱导产生，该相互作用是由于低晶体场激发而对哈密顿量做出的修正。使用 TPQ 态的模拟表明，自旋关联与具有 $\boldsymbol{k} \sim \boldsymbol{0}$ 的电四极关联 $\langle \sigma_{\boldsymbol{Q}}^{\alpha} \sigma_{\boldsymbol{-Q}}^{\beta} \rangle$（$\alpha, \beta = x, y$）共存。这些结果表明，Tb$_{2+x}$Ti$_{2-x}$O$_{7+y}$ 的假定量子自旋液体态在经典近似下位于自旋冰、四极有序和磁有序态的相界附近，并且三自旋相互作用带来了具有自旋与四极关联的量子无序基态。