通过强度变化分离瞬态吸收和相干二维光谱学中的响应阶数
化学物理
2025-05-28 v2 光学
摘要
诸如瞬态吸收 (TA) 或二维 (2D) 光谱学等时间分辨光谱学的解释往往依赖于光-物质相互作用的扰动描述。在许多情况下，第三阶非线性响应是领先且期望的项。当脉冲幅度较大时，更高阶的光-物质相互作用既会扭曲 lineshape 和动力学，又能提供有价值的信息。本文提出了一种通用程序，通过线性组合强度依赖的光谱，以分别测量 TA 和 2D 光谱学中的非线性响应阶数。我们分析残余污染和随机误差，展示如何选择最佳强度以最小化提取阶数中的总误差。作为实验演示，我们在 squaraine 聚合物的二维电子光谱学中分离出最高可达 11 阶的非线性响应阶数。
引用
@article{arxiv.2504.13082,
title = {Separating orders of response in transient absorption and coherent multi-dimensional spectroscopy by intensity variation},
author = {Jacob J. Krich and Luisa Brenneis and Peter A. Rose and Katja Mayershofer and Simon Büttner and Julian Lüttig and Pavel Malý and Tobias Brixner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.13082},
year = {2025}
}
备注
35 pages including supplementary information. Revision changes notation S_(n)->S_(2n), signal analysis (section S8), and noise analysis (section S3)