二维电子光谱中非线性阶次分离量化了更高激发态的性质
化学物理
2026-05-25 v1 光学
摘要
二维（2D）光谱学结合了高时空分辨率，使得可以观察 ultrafast 能量传输和分离均匀性和非均匀性展宽。通常情况下，二维光谱学由给定相位匹配配置的最高阶非线性信号主导，尽管更高阶信号存在但难以单独获得。最近，我们引入了一种通过系统性变化泵光强度并进行适当后处理来分离二维光谱学中非线性阶次的技术。本文通过在不同的多量子位置分离多个非线性阶次，揭示了该技术的全部潜力。以 squaraine 二聚体为例，我们发现理论模型在所有非线性阶次和多量子位置上实现了优异的定性和定量一致性。我们的模拟演示了更高阶光谱的灵敏度和信息含量，例如更高激发态的偶极矩和能级。我们的结果为确立更高阶光谱作为多维光谱的独特扩展提供了道路，使之能够访问高度激发态及其性质，这些性质编码在连续非线性阶次中。
引用
@article{arxiv.2605.23763,
title = {Nonlinear order separation in two-dimensional electronic spectroscopy quantifies properties of higher-excited states},
author = {Katja Mayershofer and Peter A. Rose and Julian Lüttig and Luisa Brenneis and Simon Büttner and Jacob J. Krich and Tobias Brixner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.23763},
year = {2026}
}
备注
Main manuscript: 16 pages, 4 figures, 1 TOC figure; Supplementary material: 15 pages, 10 figure, 2 tables