高阶瞬态吸收光谱的解释
化学物理
2023-09-07 v1
摘要
瞬态吸收（TA）光谱长期以来一直是测定原子、分子及固态系统激发态能量学与动力学的宝贵工具。当泵浦脉冲强度足够高时，所得的 TA 光谱既包含所研究材料通常所需的三阶响应，也包含脉冲电场振幅更高阶的响应。最近研究表明，依赖于泵浦强度的 TA 测量可分离 TA 信号的各种阶数响应，但这些高阶中所包含的信息内容尚未被阐明。我们给出了理解高阶 TA 光谱中信息的一般框架、直观认识与命名法。标准 TA 光谱通常依据三个基本过程解释：基态漂白（GSB）、受激发射（SE）和激发态吸收（ESA），我们将这些概念推广至更高阶。每一阶引入两个新过程：来自低阶无法到达的高激发态的 SE 与 ESA。此外，每一阶都包含低阶过程的否定，正如 GSB 是线性吸收的否定。我们展示了每一阶引入的新光谱与动力学信息，并展示了不同阶信号相对符号如何用于识别哪些过程占主导。
引用
@article{arxiv.2309.02659,
title = {Interpretations of High-Order Transient Absorption Spectroscopies},
author = {Peter A. Rose and Jacob J. Krich},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.02659},
year = {2023}
}
备注
15 pages, 7 figures