结合混合 ab initio 与机器学习势能的自学习路径积分混合蒙特卡罗方法用于模拟水中核量子效应
化学物理
2024-12-03 v1 材料科学
摘要
机器学习势能（MLPs）的引入极大地扩展了使用 ab initio 路径积分（PI）准确性研究核量子效应的空间，MLPs 承诺在相当于 ab initio 的准确性方面具有较低的成本。开发 MLPs 的一个挑战是需要一个大而多样化的训练集，这一数据集理想情况下应涵盖整个相空间，同时不应该使用 ab initio 方法来搜索这个空间，因为这会适得其反且通常在计算时间上是不可行的。在本文中，我们提出了使用混合 ab initio 和 ML 潀能的自学习 PI 混合蒙特卡罗方法（SL-PIHMC-MIX），其中混合潀能允许研究更大的系统并将原始 SL-HMC 方法 [Nagai 等，Phys. Rev. B 102, 041124 (2020)] 扩展到 PI 方法和更大的系统。虽然由该方法生成的 MLP 可直接应用于运行长时间的 ML-PIMD 模拟，但我们演示使用 SL-PIHMC-MIX 与训练好的 MLP 进行的模拟能够精确再现来自 ab initio PIMD 的结构。具体而言，我们发现 SL-PIHMC-MIX 模拟仅需对 32-bead 结构进行 5,000 次评估，而相对于 ab initio PIMD 结果，这只需要 100,000 次评估。
引用
@article{arxiv.2411.10122,
title = {Self-learning path integral hybrid Monte Carlo with mixed ab initio and machine learning potentials for modeling nuclear quantum effects in water},
author = {Bo Thomsen and Yuki Nagai and Keita Kobayashi and Ikutaro Hamada and Motoyuki Shiga},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.10122},
year = {2024}
}
备注
44 pages, 9 figures and 25 pages supplemental materials, accepted in J. Chem. Phys