轨道密度依赖泛函中的屏蔽效应
计算物理
2018-10-02 v1 化学物理
摘要
包含屏蔽效应的电子结构泛函，如 Hubbard 泛函或 Koopmans 泛函，需要描述系统对从某一轨道或流形中分数化添加或移除一个电子的响应。本文提出一种基于线性响应理论引入屏蔽的通用方法，并将其应用于 Koopmans 泛函的逐轨道屏蔽情形。我们阐明了在处理含有化学特征迥异轨道的困难体系时此类推广的重要性，同时突出了屏蔽对轨道局域化的简单依赖关系。我们选取了 46 个过渡金属配合物组成的集合，其实验数据与精确的多体微扰理论计算均可获得。与实验相比，电离势的结果表现出非常好的性能，平均绝对误差为 eV，可与最精确的多体微扰理论方法相媲美。这些结果再次印证了 Koopmans 兼容泛函作为精确谱泛函之简单而准确的准粒子近似的作用，其绕开了图展开而仅依赖于局域密度或广义梯度近似的物理。
引用
@article{arxiv.1711.04485,
title = {Screening in orbital-density-dependent functionals},
author = {Nicola Colonna and Ngoc Linh Nguyen and Andrea Ferretti and Nicola Marzari},
journal= {arXiv preprint arXiv:1711.04485},
year = {2018}
}