可扩展的分子 GW 计算：价层与内层谱
化学物理
2021-12-06 v1
摘要
我们提出了一种使用高斯原子轨道的 近似的可扩展实现，用于研究分子的价层与内层电离能谱。文中描述了屏蔽库仑相互作用的标准谱分解方法以及一种围道变形方法的实现。我们使用对四中心电子排斥积分的鲁棒变分拟合近似实现了这两种方法。我们将 MINRES 求解器与围道变形方法结合使用，将计算标度降低了一个数量级。准粒子方程求解器中的一种复杂启发式策略进一步加速了对内层与半内层电离能的计算。我们使用 GW100 与 CORE65 数据集以及被广泛研究的三氟乙酸乙酯（或称 ESCA 分子）的碳 1s 结合能进行了基准测试，以验证我们实现的精度。我们还利用一系列尺寸递增的水团簇展示并讨论了该实现的并行性能与计算标度。
引用
@article{arxiv.2107.10423,
title = {Scalable Molecular GW Calculations: Valence and Core Spectra},
author = {Daniel Mejia-Rodriguez and Alexander Kunitsa and Edoardo Aprà and Niranjan Govind},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.10423},
year = {2021}
}
备注
39 pages, 9 figures