在 $GW$ 格林函数理论中引入关联的重整化单粒子近似以获得精确准粒子能量

我们应用 $GW$ 近似中包含关联的重整化单粒子（RSc）格林函数来计算精确的准粒子（QP）能量和轨道。RSc 格林函数包含了来自相关密度泛函近似（DFA）的所有阶单粒子贡献，并以微扰方式处理高阶贡献。$G_{\text{RSc}}W_{\text{RSc}}$ 方法使用 RSc 格林函数作为新的起点，并用 RSc 格林函数计算屏蔽相互作用。$G_{\text{RSc}}W_0$ 方法将屏蔽相互作用固定在 DFA 水平。对于 GW100 集合中电离能的计算，$G_{\text{RSc}}W_{\text{RSc}}$ 显著减少了对所用 DFA 起点的依赖性，并提供了平均绝对误差（MAE）为 $0.34$ eV 的精确结果，可与 ev$GW$ 相媲美。对于 CORE65 集合中核心能级结合能的计算，$G_{\text{RSc}}W_{\text{RSc}}$ 由于屏蔽不足而略微高估了结果，但采用 GGA 泛函的 $G_{\text{RSc}}W_0$ 提供了 $0.40$ eV MAE 的最优精度，可与 ev$GW_0$ 相比。我们还表明 $G_{\text{RSc}}W_{\text{RSc}}$ 能预测小分子的精确偶极矩。这两种方法 $G_{\text{RSc}}W_{\text{RSc}}$ 和 $G_{\text{RSc}}W_0$ 在计算上比任何自洽 $GW$ 方法都更为有利。因此，RSc 方法有望使 $GW$ 和其他格林函数方法变得高效且稳健。