用于精确确定水凝结构的旋转不变局部键序参数

基于球谐函数的平均局部键序参数，也称为 Lechner 和 Dellago 序参数，是分子模拟中确定晶体结构的常用方法。在不同选项中，$\overline{q}_{4}$ 和 \overline{q}_{6} 参数的组合是文献中最佳选择之一，因为它不仅允许区分固体样和液体样颗粒，还能区分为不同晶体学相，包括立方相和六方相。最近，Algaba 等人 [J. Colloid Interface Sci. 623, 354, (2022)] 用于确定二氧化碳水凝-液态界面自由能时，将 Lechner 和 Dellago 序参数用于区分水分子的水凝样和液态样。根据结果，前述的首选组合并非区分水凝样和液态样水分子的最佳选项。在本工作中，我们重新审视并扩展了这些参数的用法，以处理水凝相与水液态相共存的系统。我们考虑了二氧化碳、甲烷、四氢呋喃、氮和氢水凝，它们具有 sI 和 sII 晶体学结构。我们发现，\overline{q}_{3} 和 \overline{q}_{12} 的组合是所有情况下区分水凝样和液态样水分子的最佳选项，在大量可能的不同配对中进行测试。