室温下量子子层锁定的激子-极化子非线性效应

近期铝基二硫化物 (TMDs) 的发展揭示了卓越的光学和电子特性，为探索强耦合 regime 下的光-物质相互作用提供了独特平台。建议利用具有特殊混合光-物质特性的激子-极化子开发面向室温的自旋电子器件，以提升信息容量和功能性。然而，尽管 TMD 极化子展现出巨大的潜力，但导致其非线性的微观机制复杂，其自旋各向异性——许多被提议的极化子器件所必需的特性——尚未被观察到。本文展示了单层 WS2 微腔体（室温下）不存在自旋各向异性相互作用，同时说明通过工程化双层 WS2 结构并调控层间间距可实现自旋依赖相互作用的控制和各向异性恢复。我们将此现象归因于激子-极化子物理的独特特征：层相关的极化子-声子耦合。我们通过声子静电势的理论计算发现，单层和双层样本的耦合强度差异巨大，并定性阐述了这一发现如何解释观察到的自旋各向异性响应。这一结果与多层 WS2 样本的实验相符，并确认了临界间距——超过该间距后，可恢复有效的单层自旋各向异性响应——两者在实验与理论上均得到验证。我们的工作为开发室温下的自旋光电子极化子器件奠定了基础。