恰逢其时：杂化激子形成前的超快电荷分离
材料科学
2024-06-21 v2 软凝聚态物质
化学物理
计算物理
摘要
有机/无机杂化系统为结合有机发色团吸收性质可调性与无机半导体高载流子迁移率的新型太阳能电池设计提供了巨大潜力。然而，此类材料组合常未表现出预期性能：例如，虽然 ZnO 基本具备光捕获成功应用的所有必要性质，但其在电荷分离效率上明显落后于 TiO。这一缺陷的起源长期存在争议。本研究采用飞秒时间分辨光电子能谱和多体第一性原理计算，以识别并量化导致典型有机/ZnO 界面电荷分离受抑的所有基本步骤。我们证明电荷分离确实在超快（350 fs）时间尺度上高效发生，但电子在 100 ps 时间尺度上于界面被重新俘获，随后陷入强束缚（0.7 eV）杂化激子态，其寿命超过 5 s。因此，初始成功的电荷分离之后是界面处的延迟电子俘获，导致表观低电荷分离效率。该发现为器件设计中的对策提供了足够大的时间窗口，以成功应用特别是 ZnO，并促使材料科学家重新审视各类先前被弃用的杂化系统中的电荷分离。
引用
@article{arxiv.2307.05257,
title = {Right On Time: Ultrafast Charge Separation Before Hybrid Exciton Formation},
author = {Lukas Gierster and Olga Turkina and Jan-Christoph Deinert and Sesha Vempati and Elsie Baeta and Yves Garmshausen and Stefan Hecht and Claudia Draxl and Julia Stähler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.05257},
year = {2024}
}