从二维半导体光电电极中提取热载流子

基于热载流子的能量转换系统可使传统太阳能技术的效率翻倍，或驱动使用完全热化、“冷”载流子无法实现的化学反应，但当前策略需要昂贵的多结架构。利用史无前例的光电化学与原位瞬态吸收光谱测量相结合，我们展示了在由地球储量丰富且潜在廉价的单层（ML）MoS2 制成的概念验证光电化学太阳能电池中，在施加偏压下实现超快（<50 fs）热激子和自由载流子提取。我们的方法通过将 ML-MoS2 与电子选择性固体接触和空穴选择性电解质接触紧密耦合，在 1 cm^2 面积上实现了 7\AA 的超薄电荷传输距离。我们对激子态空间分布的理论研究表明，位于外围 S 原子上的热激子态与邻近接触之间更强的电子耦合可能促进了超快电荷转移。我们的工作为未来在超薄光伏和太阳能燃料应用中的实际实施勾勒了二维半导体设计策略。