三重激子调和低偏移有机光伏电池中的电荷生成与复合：基于五状态模型的效率限制

有机光伏电池的功率转换效率最近已突破20%。这些器件的活性层至少由两种有机半导体组成，形成II型异质结。器件性能由各种物种（包括局域激子、电荷转移态以及电荷分离态）的动力学相互作用所决定。然而，尚未开发出能够描述所有相关光伏措施的模型。本文提出了包括正、三重电荷转移态的综合性五状态速率模型，并考虑了局域三重态的形成、再分裂与衰变，其参数取决于相应的能量偏移。我们表明，该模型不仅能够同时描述关键器件属性（如电荷生成效率、光致发光、电致发光和朗道约化因子），还阐明了这些属性如何仅基于D:A界面能量偏移而随材料组合而变化。我们发现，电致发光和朗道约化因子强烈依赖于三重态的特性，当系统能量偏移适中时，三重态衰变成为主导的电荷复合途径，这与先前的实验结果完全一致。与文献数据进行的验证表明，该模型能够准确预测器件效率。随后，我们识别出以正激子转化为电荷转移态能量偏移约为150meV的材料组合尤为有前景。我们的模型进一步解释了为何若不采取进一步手段提高光子和电荷载流子收集，二元混合物的认证效率纪录仍停留在约20%。